После возвращения из Болгарии император Александр почти сразу же стал объектом охоты для заговорщиков из подпольной террористической организации «Народная воля». Правда, еще до этого Александру не раз приходилось слышать о деятельности их предшественников, входивших в другие революционные организации.
Первая тайная революционная организация «Земля и воля» родилась вскоре после того, как было уничтожено крепостное право. В конце 1861 года возникло сообщество молодых в основном людей, заявивших, что России нужны «земля мирская, воля народная, да правда человеческая», а также Земский Собор и свободная Польша. Руководили этой организацией из Лондона русские эмигранты – 50-летние Герцен, Огарев и Бакунин, происходившие из хороших дворянских семей. Они уехали из России, когда в ней ни «Землей», ни «Волей» и не пахло, а пахло кровью и порохом, ибо шпицрутены и расстрелы при государе Николае Павловиче были повседневным явлением. И потому эмигранты честно и громко говорили об этом и звали Русь к топору. А когда рабство пало, звать к топору было вроде бы уж и ни к чему, но других песен они не знали.
«Земля и воля» распалась и возродилась лишь через 13 лет, но уже в ином обличьи. Ее организаторы теперь предлагали всем просвещенным миром пойти в народ и убедить крестьян, что их спасение и правда в том, чтобы в их руках оказалась вся земля, а воля бы их была в том, чтобы империя оказалась поделенной на части «соответственно местным желаниям». Сначала организация называлась «Северная революционно-народническая группа», и только с 1878 года она стала называться «Земля и воля». С такими призывами и пошли в народ сотни пропагандистов, отправились они на Волгу и на Дон, в Тамбовскую и Воронежскую губернии, на Кавказ, Урал и даже в Сибирь.
В обновленную организацию вошли все социалисты-народники, до того рассеянные по другим революционным кружкам и организациям. Вскоре всей России стали известны А. Д. Михайлов, М. А. Натансон, А. Д. Оболешев, В. А. Осинский, О. В. Аптеклян, Г. В. Плеханов, Н. А. Морозов, С. Л. Перовская, Л. А. Тихомиров, В. Н. Фигнер и другие. Сначала и в новой «Земле и воле» преобладали умеренные настроения, и большинство ее членов считали главным содержанием в деятельности организации просветительскую работу среди крестьян, рабочих и студентов. Однако помимо учителей, землемеров и акушерок в этой организации были и профессионально подготовленные террористы. 24 января 1878 года, в собственном кабинете на Адмиралтейском проспекте Петербурга выстрелом из револьвера в упор был тяжело ранен петербургский градоначальник генерал-адъютант Ф. Ф. Трепов. В него стреляла 28-летняя учительница-дворянка, в прошлом политическая ссыльная В. И. Засулич. Ей не было еще и 20 лет, когда она вошла в террористическую группу С. Г. Нечаева – выдающегося честолюбца, интригана и мистификатора, создавшего в 1869 году тайную организацию «Народная расправа». Почти сразу же нечаевцы (в основном студенты Петровской сельскохозяйственной академии) по его приказу убили своего товарища И. И. Иванова, обвинив его в предательстве, хотя улик против него было недостаточно. Сделано это было для того, чтобы «сцементировать организацию кровью».
С. Г. Нечаев призывал идти ради революции на самые крайние меры. В своем программном сочинении «Катехизис революционера» он требовал от членов организации подавлять в себе всякое человеческое чувство, мешавшее революции. Он считал, что надо порвать с окружающим миром, стать яростным и беспощадным его врагом, порвать с его законами и приличиями, нравственностью и гуманизмом; не останавливаться перед убийствами, шантажом, провокациями, обманом и запугиваниями, беспрекословно выполняя приказы, исходившие из законспирированного революционного центра. После убийства Иванова Нечаев бежал за границу, но через 3 года был арестован в Швейцарии, передан в Россию и приговорен к 20 годам каторги. Когда он еще сидел в Алексеевском равелине Петропавловской крепости, В. И. Засулич и совершила покушение на Трепова. На суде она объяснила свой поступок тем, что мстила за заключенного студента-революционера Боголюбова, которого Трепов приказал высечь розгами за нарушение режима. Засулич предстала перед детищем Александра II – судом присяжных, и суд всего за одно заседание 31 марта 1878 года оправдал ее. Восторженная толпа, осаждавшая здание петербургского Окружного суда, вынесла героиню процесса на руках, засыпав и ее, и ее адвоката П. А. Александрова цветами.